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▌ARMS 在有機(jī)晶體中的光子自旋軌道耦合研究中的應(yīng)用
利用顯微角分辨技術(shù)對(duì)有機(jī)微腔的光學(xué)模式進(jìn)行表征
有機(jī)單晶微腔
光子自旋軌道耦合
光學(xué)可逆調(diào)控
顯微角分辨反射光譜
【概述】光子自旋軌道耦合（spin?orbit coupling，SOC）可以用來(lái)操控光子的自旋和軌道自由度，發(fā)展 SOC 調(diào)控技術(shù)對(duì)于自旋光子學(xué)和拓?fù)涔庾悠骷膽?yīng)用具有重要的意義。目前光子 SOC 的實(shí)現(xiàn)通常基于超表面等固態(tài)器件，其原位調(diào)控的方法一般是電場(chǎng)和磁場(chǎng)的調(diào)控，這使得調(diào)控的靈活性大大受限。光場(chǎng)調(diào)控具有超快、非接觸的空間和即時(shí)性等優(yōu)點(diǎn)，并且可以在微納尺度上對(duì) SOC 器件進(jìn)行操控，為光子器件的調(diào)控研究和應(yīng)用開(kāi)辟了一條新的途徑。
圖1，（a）光場(chǎng)調(diào)控前后的有機(jī)晶體分子排布及（b）晶體折射率變化差異
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最近，首都師范大學(xué)的廖清教授團(tuán)隊(duì)在 Journal of the American Chemical Society 雜志上發(fā)表了一篇題為《Photochemical Reaction Enabling the Engineering of Photonic Spin?Orbit Coupling in Organic-Crystal Optical Microcavities》的研究文章。該研究利用有機(jī)晶體有機(jī)微晶 9-蒽甲酸（9AC）填充的光學(xué)微腔作為研究對(duì)象，通過(guò)激光來(lái)誘導(dǎo)樣品晶體結(jié)構(gòu)變化并實(shí)現(xiàn) SOC 態(tài)轉(zhuǎn)換，驗(yàn)證了光場(chǎng)調(diào)控在自旋光子學(xué)和拓?fù)涔庾悠骷械目尚行院挽`活性。
【樣品 & 測(cè)試】實(shí)驗(yàn)中的微腔示意如圖2a 所示，使用鍍銀膜的反射鏡構(gòu)建微腔結(jié)構(gòu)，9-蒽甲酸（9AC）晶體作為填充物。采用紫外光（405nm）激光對(duì)微腔進(jìn)行 PL 熒光激發(fā)，并重復(fù)照射以獲得腔內(nèi) SOC 態(tài)轉(zhuǎn)換的可逆性。微腔光學(xué)模式通過(guò)顯微角分辨反射光譜獲得。
圖2，（a）有機(jī)微腔的結(jié)構(gòu)示意圖；（b）所構(gòu)建的微腔掃描電鏡（SEM）示意圖，（c）405nm激發(fā)的微腔PL光譜，其中初始時(shí)為綠色發(fā)射峰，隨照射時(shí)間增加后逐漸變?yōu)樗{(lán)色峰，代表 SOC 態(tài)消失；（d）循環(huán)PL激發(fā)
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9AC 單晶分子具有光致異構(gòu)特性，長(zhǎng)程有序的排列方式使其具有較大的雙折射差異，可在微腔中產(chǎn)生 Rashba?Dresselhaus SOC 且易被光場(chǎng)調(diào)控。圖3 為樣品經(jīng)紫外光照射后的顯微角分辨反射光譜表征結(jié)果及對(duì)應(yīng)的模擬色散曲線，其中，圖3a 中觀察到兩組圓偏振分裂的光學(xué)模態(tài)（藍(lán)色和紅色），對(duì)色散模擬計(jì)算得到其折射率分別為 1.90 和 2.50，說(shuō)明 9AC 微帶具有巨大的光學(xué)各向異性，并觀察到 Rashba?Dresselhaus SOC 誘導(dǎo)的持續(xù)自旋螺旋出現(xiàn)在腔內(nèi)； 圖3b~f 分別為停止紫外光照 0、8、16、25、35 min 后的角分辨反射譜， 圖3b 中激光照射使得 9AC 單體經(jīng)歷[4+4]環(huán)化反應(yīng)，二聚體數(shù)量逐漸增多，腔膜的折射率發(fā)生變化， Rashba?Dresselhaus SOC 特征消失，并在撤除激光照射 35min 后恢復(fù)，使得圓偏振模式轉(zhuǎn)換為線偏振模式，證明了基于光場(chǎng)調(diào)控 SOC 的有效性。
圖3，（a）未經(jīng)激光照射的 微腔的角分辨反射率；（b-f） 微腔分別在停止光照0、8、16、25、35 min后角分辨反射譜及對(duì)應(yīng)的模擬色散曲線
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在光場(chǎng)調(diào)控微腔性質(zhì)的相關(guān)研究中，腔內(nèi)光學(xué)模式的角分辨光譜表征是內(nèi)在機(jī)理研究的重要方式和證明手段。復(fù)享光學(xué)的顯微角分辨光譜儀ARMS，是全球唯一一款基于 FT-ARS 技術(shù)且經(jīng)過(guò)嚴(yán)格工程化開(kāi)發(fā)的顯微角分辨光譜產(chǎn)品，可在多種測(cè)量模式下快速準(zhǔn)確獲得動(dòng)量空間中的光學(xué)模式，幫助用戶更簡(jiǎn)單、更清晰地研究微腔相關(guān)材料的動(dòng)量空間光學(xué)特性。ARMS 在研究以上問(wèn)題中具有以下特點(diǎn)：豐富的測(cè)量模式，支持反射、透射、偏振等多種顯微角分辨光譜測(cè)量模式，同時(shí)適配用戶不同場(chǎng)景的測(cè)試需求；精細(xì)的角度分辨能力，角度分辨率可達(dá) 0.5°；超寬光譜探測(cè)能力，最高可實(shí)現(xiàn) 400~1650nm 的光譜測(cè)量；瞬態(tài)光譜采集能力，毫秒級(jí)（ms）實(shí)現(xiàn)角分辨光譜檢測(cè)。圖4 展示了利用 ARMS 進(jìn)行光子晶體的光子模式表征，從該結(jié)果中可清晰觀測(cè)到光子能帶在 Γ 點(diǎn)處明顯的 BIC 現(xiàn)象。
圖4，復(fù)享光學(xué)的 ARMS 及相應(yīng)動(dòng)量空間光學(xué)模式表征示例
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【總結(jié)】通過(guò)光場(chǎng)操控有機(jī)晶體微腔的可逆光化學(xué)反應(yīng)，可以實(shí)現(xiàn) SOC 的原位實(shí)時(shí)調(diào)控，微腔光學(xué)模式的角分辨光譜表征在這類研究中具有重要意義。展望未來(lái)，復(fù)享光學(xué)的顯微角分辨光譜技術(shù)將持續(xù)在微納光子學(xué)研究領(lǐng)域發(fā)揮關(guān)鍵作用，進(jìn)一步推動(dòng)光子學(xué)的進(jìn)步。 ▌
【參考文獻(xiàn)】
? Liang Q, Ma X, Gu C,;et al. Photochemical Reaction Enabling the Engineering of Photonic Spin?Orbit Coupling in Organic-Crystal Optical Microcavities. Journal of the American Chemical Society (2024). Link
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